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dc.contributor.advisor[non identifié]fr
dc.contributor.authorDuncan, Huguesfr
dc.date.accessioned2014-05-16T15:35:34Z
dc.date.available2014-05-16T15:35:34Z
dc.date.created2004fr
dc.date.issued2004fr
dc.identifier.urihttp://savoirs.usherbrooke.ca/handle/11143/4641
dc.description.abstractLes piles à combustible à électrolyte solide sont une alternative de plus en plus considérée pour la génération d’énergie dite propre. Les températures d’opération élevées qui sont nécessaires (800°C - 1000°C) sont un obstacle à la commercialisation. Il y a donc de la recherche sur les matériaux pouvant être utilisés à plus basse température. La recherche se fait principalement sur les matériaux d ’anode, de cathode et d ’électrolyte. Le travail présenté dans ce mémoire porte sur l’étude de l'électrolyte de la pile à combustible. Pour réduire les pertes de potentiels, il importe de choisir un électrolyte ayant une bonne conductivité ionique et une faible conductivité électronique. L ’oxyde de cérium dopé est fortement considéré pour remplacer l’oxyde de zirconium stabilisé à l’oxyde d’yttrium. Mais avant de l’utiliser dans une pile commerciale il importe d’en connaître les propriétés électriques. Différentes compositions d’oxyde de cérium dopé ont été étudiées : Le dopage à 10% et 20% au gadolinium, au samarium et à l’yttrium. Le codopage au samarium et au gadolinium ainsi qu’au lanthane et à l’yttrium. Les principales mesures qui ont été faites ont été les mesures de conductivité totale par spectroscopie d’impédance de 150°C jusqu’à 800°C. Différentes électrodes de contact ont été étudiées dans le but de déterminer si une était préférable. Il a été déterminé que pour les mesures de conductivité à basse température (sous 500°C) l’électrode d’or est la mieux adaptée. La résistance des grains mesurée est semblable avec toutes les électrodes testées, cependant la résistance des joints de grains est la moins bien approximée avec des électrodes de platine. L’oxyde de cérium dopé à 20% au samarium ou au gadolinium est celui donnant les meilleures conductivités au-dessus de 500°C avec un seul dopant. Le Ce[indice inférieur 0.8]Gd[indice inférieur 0.17]Sm[indice inférieur 0.3]O[indice inférieur 1.9] donne la meilleure conductivité de tous les échantillons mesurés avec 0,1084 Scm[indice supérieur -1] à 800°C. Le dopage influence beaucoup la conductivité des grains et des joints de grains. Plus la quantité de dopant augmente, plus la conductivité des grains diminue. Cependant, en augmentant le dopant on diminue l’importance relative des joints de grains dans la résistance totale. Ainsi, sous 500°C le Ce[indice inférieur 0.9]Gd[indice inférieur 0.1]O[indice inférieur 1.9] et le Ce[indice inférieur 0.9]Sm[indice inférieur 0.1]O[indice inférieur 1.9] sont les plus conducteurs. Les capacités des grains et des joints de grains ont également été déterminées. Elles sont de l’ordre de 5 pF cm[indice supérieur -1] pour les grains de 1,75 nF cm[indice supérieur -1] pour les joints de grains. L ’effet de la température de frittage a été étudié. On observe une forte croissance des grains et de la densification au-dessus de 1400°C. L’effet sur la conductivité totale au dessus de 500°C est minime sauf pour l’échantillon fritté 10 h à 1200°C. Cependant, la résistance des joints de grains augmente et celle des grains diminue avec une augmentation de la température de frittage en raison de l’accumulation d’impuretés aux joints de grains. La conductivité électronique a été mesurée par la méthode de polarisation d’Hebb-Wagner avec une électrode bloquante. Le nombre de transport ionique à 0,21 atm et de plus de 0,9991 à 600°C, la conductivité électronique est donc négligeable à la pression ambiante. Le nombre de transport a été déterminé à l’aide d ’une cellule à deux compartiments avec un mélange d’argon et d’oxygène (1% et 0,01%) d’un côté et d’air de l’autre. La comparaison des nombres de transport obtenus avec ceux calculés avec la conductivité électronique montre que cette méthode donne des nombres de transport plus faible que l’autre méthode. Des fuites dans le scellant pourraient expliquer cette différence. Les potentiels de circuit ouvert mesurés en présence d’hydrogène humidifié varient de 0,943 V à 0,805 V pour le Ce[indice inférieur 0.8]Gd[indice inférieur 0.2]O[indice inférieur 1.9] de 600°C à 800°C et de 0,925 V à 0,787 V pour le Ce[indice inférieur 0.9]Gd[indice inférieur 0.1]O[indice inférieur 1.9], soit de 200 à 300 mV plus bas que les potentiels théoriques, indiquant une conductivité électronique non négligeable en milieu avec une faible pression partielle d’oxygène.fr
dc.language.isofrefr
dc.publisherUniversité de Sherbrookefr
dc.rights© Hugues Duncanfr
dc.titleÉtude de la conductivité de l'oxyde de cérium dopéfr
dc.typeMémoirefr
tme.degree.disciplineChimiefr
tme.degree.grantorFaculté des sciencesfr
tme.degree.levelMaîtrisefr
tme.degree.nameM. Sc.fr


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