Nanoparticules « Yolk-Shell » stimulables par CO2 pour la catalyse contrôlée par gaz

Abstract

Les nanoparticules de type Jaune-Enveloppe (le terme anglais Yolk-Shell est le plus couramment utilisé), ayant une structure spécifique de noyau d'or mobile dans une enveloppe creuse, ont permis de résoudre le problème d'agrégation des nanoparticules d'or en solution sans bloquer ses sites actifs pour maintenir son efficacité en catalyse. La combinaison des propriétés optiques des nanoparticules d’or et d’une enveloppe polymérique modulable à l’aide d’un stimulus confère à ces nanoarchitectures deux fonctions : une activité catalytique élevée dû à la liberté du noyau d’or, et des fonctions activées par l’enveloppe en polymère stimulable. Ce dernier est un matériau intelligent qui est capable de changer ses propriétés sous l’effet d’un stimulus extérieur. Ce type de matériaux est le concept de recherche de notre équipe, le laboratoire de polymères et de cristaux liquides du Pr. Yue Zhao à l’Université de Sherbrooke, qui développe de nouveaux types de matériaux intelligents à base de polymères et de cristaux liquides stimulables. Dans les travaux du doctorat, nous avons synthétisé des nanoparticules Yolk-Shell constituées d’un noyau en or mobile dans une enveloppe en polymère Poly (méthacrylate de 2-(diéthylamino)éthyle) (PDEAEMA) réticulé stimulable par CO2. Au meilleur de nos connaissances, il s'agit du premier travail présentant des nanoparticules Yolk-Shell avec ce type de stimulus. Nous avons étudié leur réactivité au CO2 et leur utilisation en tant que catalyseur contrôlable par des gaz. En basculant d’une manière réversible l’enveloppe en polymère, entre un état hydrophile par bullage du CO2 et un état hydrophobe par bullage de N2, il est possible d’utiliser les deux gaz pour réaliser un certain nombre de contrôles sur la réaction catalytique. Ceux-ci incluent l'activation et la désactivation d'une réaction, ainsi que la promotion sélective de la réaction d’un réactif hydrophile ou d’un réactif plus hydrophobe à partir de leur mélange. De plus, nous avons démontré que l'état de dispersion et d'agglomération réversible de ces nanoparticules contrôlées par des gaz facilite leur recyclage par une simple filtration, sans qu'il soit nécessaire de les récupérer par centrifugation qui peut perdre des nanoparticules lors de la séparation ou conduit à leur agrégation difficile à redisperser. Enfin, nous avons démontré la capacité de ces nanoparticules à produire les silanols d’une manière verte et économique. À notre connaissance, il s'agit de la première étude rapportant l’utilisation des nanoparticules Yolk-Shell comme catalyseur dans la production du silanol. Les silanols sont des composés très utiles dans le domaine industriel pour la synthèse de matériaux, notamment la synthèse de polymères à base de silicium, et en synthèse organique. Nous démontrons que les nanoparticules Yolk-Shell stimulables par gaz peuvent catalyser l’oxydation du silane en silanol sélectivement dans des conditions expérimentales douces. Le matériau peut être récupéré et réutilisé facilement sans perte de nanoparticules.