Étude des propriétés optiques en fonction de la température et de la pression des composés mixtes Hf1-xZrxS2

Abstract

Dans ce travail, nous présentons l’étude des propriétés optiques en fonction de la température et de la pression des composés mixtes Hf1-xZrxS2. A cette fin, des cristaux ont été synthétisés par la méthode de transport en phase gazeuse pour la gamme des concentrations X= 0,00 - 0,10 - 0,25 - 0,50 - 0,75 - 0,90 et 1,00. La température a été variée de l'ambiante à 11 K et la pression, générée à partir d'une cellule à diamants, de 0 à 50 kbar. Les premières transitions indirecte et directe ont été identifiées comme associées à des excitations entre les points (formules : voir document). Des mesures combinées en fonction des deux paramètres, température et pression, nous avons montré que les effets de volume et des interactions contribuent avec des signes opposés aux variations des gaps avec la température. A l'aide d'un modèle théorique, nous avons calculé la constante de couplage électron-phonon en tenant compte des effets de volume. L'analyse de groupe pour ces composés prédit seulement deux modes actifs en Raman de symétrie Eg et Aig. Cependant, dans les spectres expérimentaux, on observe plus de deux raies dans la région de 200 cm-1 à 400 cm-1 . Ces raies supplémentaires sont associées à des modes infrarouges. L'étude des phonons optiques en fonction de la température et de la pression montre que, pour les faibles concentrations de ZrS2, les effets de volume compensent les effets des interactions et aucun changement n'est observé dans les fréquences de vibration avec la température. Par contre, pour x > 0,5, les effets de volume sont négligeables. L'étude en température montre un comportement anormal du mode Aig dans le composé zrs2. Ce comportement est lié à l'hybridation causée par le mode A2u (LO). Comme pour les énergies de transitions électroniques, les fréquences des phonons présentent une variation linéaire avec la concentration, caractéristique d'un comportement à un mode. De l'effet Raman résonnant, nous avons déduit les fréquences des modes infrarouges Eu (LO-TO), A2u (LO-TO) par étude de l'excitation de second ordre. Les techniques expérimentales adoptées sont l'absorption de la radiation, l'effet Raman et l'effet Raman résonnant.